PSMA@Ag复合微球的制备及其在MALDI-MS分析小分子化合物中的应用研究

基质辅助激光解吸电离质谱(MALDI-MS)作为一种有力的分析手段,在生物分子分析中有着广泛的应用,但很难应用于分子量小于500的待测物的分析。该文利用聚多巴胺修饰还原法制备了核壳结构的聚苯乙烯-马来酸酐共聚物@银纳米壳层(PSMA@Ag)复合微球。采用傅立叶红外光谱法验证了聚多巴胺(PDA)的成功修饰。结合扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见光谱(UV-Vis)分析结果,发现Ag纳米壳层成功地包覆在PSMA微球的表面。将制备的PSMA@Ag复合微球作为辅助基质直接应用于MALDI-MS,成功地从0.5μL待测物样品中检测到2 pmol脯氨酸(M_w=115)和1 pmol丝氨酸(M_w=105)。研究结果证明PSMA@Ag微球对MALDI的离子化过程有促进作用,为解决MALDI-MS在分析小分子待测物时背景噪声过大,信号无法分辨的问题提供了一个有效途径。     

锂离子电池多孔电极理论的回顾与新思考

本文总结了Newman多孔电极理论的基本内容,提出若干改进思路. 提出基于离子-空穴耦合传输机制描述浓电解质中的离子输运过程,在此基础上引入离子-电子耦合转移反应的思想处理电极材料中的离子传输问题,并通过计算嵌锂材料的离子扩散系数验证其合理性. 总结了描述多孔电极多尺度结构的相关理论和技术,表明均质化方法和基于结构重建的介观模拟方法均能给出比较合理的有效输运参数,从而提高多孔电极理论模拟结果的准确性.     

生物凝聚态物质的多层次结构表征

在生物体内到处都是由蛋白质、核酸和多糖等生物大分子构成的各种不同生物凝聚态物质,这些生物凝聚态物质形成不同的高级结构,执行不同的生物功能。获取这些生物凝聚态物质的高分辨结构是理解生命过程的重要途径。在离体环境中,获取高分辨结构的手段主要有X-射线晶体衍射、冷冻电镜和核磁共振等,而在活细胞内原位研究生物凝聚体的结构,核磁共振和化学交联质谱具有独特优势。本文总结了利用多种分析手段对生物凝聚态物质进行多层次结构表征的研究进展:包括简单纯化体系下的蛋白质分子机器,蛋白质纤维等;液-液相分离,大分子拥挤、限域等模拟细胞复杂环境下的生物大分子以及活细胞内生物大分子。     

中空核壳结构Ni1.2Co0.8P@N-C钠离子电池负极材料的制备及拉曼研究

本文设计制备了一种新型的氮掺杂碳包覆镍钴双金属磷化物中空核壳结构纳米立方体(Ni_1.2Co_0.8P@N-C)作为钠离子电池负极材料. 该材料以镍钴类普鲁士蓝(PBA)纳米粒子为模板,先后经水热法、磷化法和高温碳化处理后合成. 将其作为活性材料应用在钠离子电池中,该材料展现出优异的循环稳定性,当以100 mA·g^-1的电流密度循环至200圈时,该材料的库仑效率保持在99.3%. 进一步通过对不同电位下Ni_1.2Co_0.8P@N-C材料中的氮掺杂碳进行原位拉曼光谱测试,结果显示钠离子在氮掺杂的碳壳中的脱嵌行为具有较大程度的可逆性,研究结果对钠离子电池充放电过程的后续电化学研究提供了有价值的信息.     

具有核壳结构的ZnO纳米棒@Ni-Co双氢氧化物复合物纳米片阵列的制备及其电化学性能

通过两步水热合成法制备了具有核壳结构的ZnO纳米棒@Ni-Co双氢氧化物复合材料纳米片阵列.首先,以碳布为基底,水热法生成的ZnO沉积在碳布上形成ZnO纳米棒花簇.其次,以ZnO纳米棒为模板,水热法生成的Ni-Co双氢氧化物纳米片沉积在ZnO纳米棒表面,形成ZnO纳米棒@Ni-Co双氢氧化物纳米片复合材料阵列.形貌、结构分析和电化学性能测试表明,以碳布为基底,成功地合成了以ZnO纳米棒为模板并具有核壳结构的ZnO纳米棒@Ni-Co双氢氧化物复合材料纳米片阵列,该复合材料纳米片阵列具有较大的纵横比,且分散均匀.合成的ZnO纳米棒@Ni-Co双氢氧化物复合材料纳米片阵列具有良好的电化学性能,当电流密度为1 A/g时,其比电容值可达531.6 F/g,该复合材料在超级电容器电极材料领域具有良好的应用前景.     

脂质修饰DNA复合结构的可控制备及膜生物学研究

综述了脂质-DNA复合结构的设计、 可控制备和结构特性; 并重点讨论其在膜生物学中的应用, 包括对活细胞膜的动态分析、 膜上纳米孔道的构建、 对活细胞的空间排布与相互作用调控以及活体药物递送等; 总结了该领域存在的一些挑战, 并对未来发展进行了展望. 利用这些精确可控的脂质-DNA复合结构, 研究者可以更深入地理解细胞膜在分子尺度上的工作原理, 实现对细胞膜功能的精确调控, 为细胞成像诊断、 纳米机器与人工细胞构建等应用提供有力的工具.     

新型膦胺配体羰基钌化合物的合成及其催化性能研究

以十二羰基三钌和o-PPh2C6H4NR2(R=H,Me)配体为原料,成功制备了三种新型羰基钌化合物(μ-o-PPh2-C6H4NH)Ru3(μ-H)(CO)9(2)、(o-PPh2C6H4NH)2Ru(CO)2(3)和(μ-o-PPh2C6H4NMe2)2Ru(CO)3(4).对这三个化合物进行了核磁共振和红外谱学、元素分析和X射线单晶衍射分析表征,并对这三个化合物进行了催化性能研究.化合物2和4可催化苯甲醛加氢反应生成苯甲醇,但是3没有催化活性.从实验角度阐述了膦胺配体钌催化剂的结构与性能关联,进一步探讨了加氢催化反应失活的可能原因.     

Pd/CeO2甲烷氧化催化剂的构效关系

钯基催化剂是甲烷氧化活最具活性的催化剂.在宏观和纳米尺度上,它们的组成、结构和形态的调整可以显著改变其催化行为和稳定性,对催化剂的整体性能有很大的影响.在已经应用的几种载体和促进剂组合中, Pd/CeO2由于其活性和耐用性以及Pd/Pd O载体之间较强的相互作用而引起了人们的极大关注.这使得人们可在纳米尺度上创建特定的结构,从而对甲烷活化特性产生重大的影响.本文综述了该领域的最新发现,特别是设想如何在纳米尺度上尽可能控制Pd-CeO2相互作用,从而有助于设计更强劲的甲烷氧化催化剂.     

固体异质结界面结构预测方法及AutoInterface程序实现

预测材料异质结的界面原子结构对于理解界面对性能的影响至关重要. 目前, 从理论上预测材料界面结构仍具有极大挑战, 主要是缺乏普适有效的理论计算方法. 本文介绍了本课题组在异质结界面结构预测方面取得的最新进展. 结合马氏体相变唯象理论、 图论和随机表面行走算法, 提出了界面结构的一种有效预测方法, 可以实现自动化的计算预测. 通过GaP/TiO₂半导体异质结等展示了该方法的有效性和在催化等领域的应用前景.